光谱论文分享 | 在钙钛矿微板中以非侵入式沟槽工程实现无需外腔的单模偏振激光器

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文章导读

在钙钛矿微板中以非侵入式沟槽工程实现无需外腔的单模偏振激光器

微腔激光器的动态调制对于实现高单色性、小尺寸、定向发射的稳定单模工作至关重要。然而，随着腔尺寸增大，高阶横模的出现阻碍了腔体规模化与稳定单模工作的兼顾。迄今为止，尚未发现能实现与腔尺寸无关的单模激光的合适物理机制。本文开发了一种突破性的非侵入技术，通过动力学控制气相外延法在大尺寸（≥20μm）钙钛矿微片（MPs）中原位构筑天然纳米沟槽，实现了前所未有的精准模式控制，获得了最优单模激光性能。关键的是，这些定义明确的沟槽可改变微激光器内的激光共振模式，实现从回音壁模式（WGM）到法布里-珀罗（F-P）模式的转变。沟槽结构诱导的光学各向异性还实现了偏振激光发射，偏振度接近0.65。此外，数值模拟表明，大尺寸条件下无外腔、高品质因子（≈2660）的单模 F-P 激光行为，源于钙钛矿微片形貌中沟槽断裂诱导的多解理腔耦合效应。本研究开创了一种模式选择性调制方法，可在大面积单模微激光器中实现可扩展的偏振工程，从根本上推动了光子学和高密度光电子系统的多功能集成。

研究背景

具有小尺寸、高效率、高边模抑制比（SMSR）和定向发射特性的微腔激光器，在集成光子器件和光通信领域具有极高的应用价值。为加速微激光器的实际应用，参数控制与优化至关重要，例如实现单模工作和偏振控制。低维无机钙钛矿单晶凭借其优异的光学增益特性和微加工可行性，已成为构建片上集成高品质偏振单模激光源的理想候选材料。通过设计沟槽的尺寸和位置，可有效抑制高阶模式的形成，同时引导光场沿特定传播方向传输，从而实现单模激光输出。

作者提出一种非侵入、动力学调控的气相外延（VPE）技术，在大尺寸钙钛矿微片（MPs）中构建数量和宽度可控的自组装沟槽结构。本研究实现了稳健的单模激光发射，其模式选择性与微腔尺寸本质上解耦，这一关键进展打破了传统 WGM 系统中腔体大尺寸与光学模式控制之间长期存在的权衡关系。该突破为设计单模激光系统和先进光子器件开辟了新范例。

研究内容

图1. 具有明确沟槽的溴化铯铅（CPB）微片（MPs）的形成机制及结构形貌。a）CPB微片中沟槽形成机制的示意图。b）云母衬底上受应变CPB晶格的示意图。c）不同沟槽数量的CPB 微片的光学图像和荧光图像。d）具有两个沟槽的CPB微片的SEM图。e）聚焦离子束（FIB）制备的沟槽横截面SEM图。f）共聚焦显微镜测量的CPB微片厚度。g）具有沟槽的CPB微片的XRD图。

文章中CPB MPs样品的荧光映射图是使用南京迈塔光电科技有限公司的 “ E3-iFL明暗场荧光成像显微镜 ” 得到的。

E3-iFL 明暗场荧光成像显微镜

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首先，系统研究了CPB MPs中沟槽的形成机制，如图1a所示。在高温合成过程中，钙钛矿与云母之间会发生热激活的晶格锚定。冷却时，生长的钙钛矿晶格向其平衡几何结构收缩，而云母极低的 CTE 限制了这种弛豫，从而产生诱导界面应变，如图1b所示。如图 1c所示，在动力学调控VPE生长的冷却过程中，通过改变样品从温区II取出时的温度，可获得具有不同沟槽数量的CPB微片。从图1d可以看出，典型微片的长/宽度均约为20 μm，结构内排列着两条近乎完美对称的均匀光滑沟槽。这种形貌断裂可能改变钙钛矿微腔的光学模式，进而影响激光发射的模式选择和稳定性。图1e的SEM图揭示了界面形貌。图1f展示了使用 Sensofar 3D 轮廓仪测量的双沟槽微片厚度（约为90 nm）。这一观察结果解释了为何在同批次样品中，沟槽主要形成于较薄的微片中。利用 X 射线衍射（XRD）确定了嵌入沟槽的微片的晶体结构（图1g）。

图2. 不同沟槽数量CPB MPs的激光特性：a）0个沟槽、b）1个沟槽、c）2个沟槽、d）3个沟槽、e）4个沟槽、f）6个沟槽。比例尺为10微米（μm）。

如图2a所示，尺寸为20×20 μm的无沟槽钙钛矿微片表现出多模WGM激光特征，证实了几何主导的光子限制作用。在钙钛矿微片中策略性地引入嵌入沟槽结构，能够从根本上调控其相关激光特性。如图2b-f所示，随着沟槽数量的增加，发射光谱从多模复杂性演变为纯净的单模工作，表明通过工程化形貌修饰实现了精确的模式控制。

图3. 具有两个沟槽的CPB MP的激光特性分析。a）CPB MP的泵浦依赖型激光光谱。插图：泵浦能量密度为27.5 μJ/cm²时的光致发光（PL）图像。b）CPB MP的激光映射图。c）不同泵浦能量密度下激光光谱的二维伪彩色图。d）积分激光强度和半高宽（FWHM）与泵浦能量密度的依赖关系。e）不同沟槽数量CPB MPs的Q因子和激光阈值。

作者还详细分析了表现出最佳性能的双沟槽嵌入CPB MP的激光特性。首先，图3a展示了泵浦能量密度依赖性的PL光谱。在7.6 μJ/cm²的极低能量密度下，观察到相对较宽的PL光谱。随着泵浦能量密度的增加，在539 nm处出现一个额外的窄峰，在更高的激发水平下，该窄峰逐渐主导PL光谱——这是激光行为的特征标志。已知耦合腔在泵浦功率水平增加时仍能保持单模激光输出，表明其具有优异的稳定性。插图展示了具有两个沟槽的CPB MP的PL图像，显然，在微片的沟槽和两端存在强烈的发射。这一观察结果表明，自发发射被断裂微腔选择性地增强和限制，导致高度定向的光子发射，主要源于沟槽结构和腔边缘。图3b 所示的激光映射清晰地揭示了双沟槽微片上发光强度的空间分布，该映射通过系统的仪器测试获得。图3c展示了不同泵浦能量密度下激光光谱的二维伪彩色图。当泵浦能量密度超过11.5μJ/cm²时，图3d揭示了从宽自发发射到受激辐射的特征转变，表现为 FWHM 急剧变窄和强度突然激增。这一结果清楚地揭示了样品的光增益特性，即发生了光放大。图3e清楚地显示，随着沟槽数量的增加，激光阈值逐渐升高，表明沟槽数量与激发要求之间存在直接关联。

图4. 具有两个沟槽的CPB微激光器的FDTD模拟。a）具有两个沟槽的CPB MP的SEM图。b）两个沟槽的放大SEM图。c）AFM表征的沟槽深度。d）具有两个沟槽的CPB MP的模拟电场分布。e）具有两个沟槽的CPB MP的模拟透射光谱。f、g）CPB MP端部和沟槽处的放大电场分布。h）沟槽处的放大自由光谱范围（FSR）。

作者进一步研究了沟槽结构对CPB MP激光性能的影响。如图 4a,b 所示，双沟槽微片中的沟槽位置近乎对称，宽度分布高度均匀。通过AFM表征确定的沟槽深度和微片厚度（如图4c所示）。这些断裂的微腔可能影响激光模式的形成和选择。图4d揭示了微片中沟槽位置处显著的电场变化，这是由耦合腔相互作用引起的。FDTD模拟结果表明，微腔在沟槽区域表现出相对较大的自由光谱范围（FSR），如图4e,h所示。由于这一特性，在这些具有工程化沟槽缺陷的微片中观察到单模激光发射。图4f,g分别展示了微片端面和沟槽处的放大电场分布。

图5. 嵌入两个沟槽的CPB MPs的发射偏振特性。a）CPB MPs的偏振依赖拉曼散射光谱，强度呈周期性变化。b）CPB微激光器器件的偏振敏感激光光谱。插图：偏振角为 0°和 90°时微激光器器件的光致发光（PL）图像。c）激光光谱的偏振性能随0–360°范围内不同偏振角的变化关系，该偏振角与CPB MP顶视图的x-z平面相关，沿x方向的偏振角θ定义为0°。d）不同偏振激发下激光强度的调制情况。

文章中针对CPB MPs做的拉曼光谱和偏振拉曼光谱是使用南京迈塔光电科技有限公司的 “ MStarter 100显微光谱扫描测试系统 ” 完成的。

MStarter 100 显微光谱扫描测试系统

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研究钙钛矿微/纳米结构中的光学各向异性，对于开发偏振工程光子器件至关重要。通过偏振依赖性拉曼散射光谱证实了嵌入沟槽的 CPB 微片的光学各向异性。

如图5a所示，在72 cm^-1附近的Br-Pb-Br弯曲模式放大图中，揭示了显著的各向异性和周期性。图5b 展示了在不同偏振角（θ）下记录的激光光谱，其中θ = 0°时的激发强度约为 θ = 90°时的五倍。这种明显的角度依赖性明确证实了嵌入沟槽的CPB MP中存在强烈的发射各向异性。图5c详细展示了激光强度随偏振角的偏振依赖性，直观地显示了在0°和180°时激光强度最大。图5d揭示了在540 nm附近检测到不同偏振激发下激光强度的调制。显然，通过改变偏振态，观察到具有周期性强度调制的可重复激光发射，这表明CPB MP微激光器具有稳定性潜力。结果表明，在这些天然嵌入沟槽的CPB MP中，既可以实现激光强度调制，又可以实现偏振控制，为探索和应用钙钛矿微结构的新型光学功能提供了便利。

图6. 嵌入沟槽的CPB微激光器在不同衬底上的激光性能表征及其工作稳定性。a）不同衬底上的集成过程示意图。b）倒置集成到不同衬底上的微激光器器件的激光光谱。c）倒置集成到不同衬底上的微激光器器件的时间分辨光致发光（TRPL）光谱。d）CPB微激光器器件的温度依赖型激光光谱。e）激光强度和半高宽（FWHM）随不同工作温度的变化曲线。f）CPB微激光器器件在高温下存储不同时长后的激光光谱。g）CPB微激光器器件的加热-冷却循环测试，展现其激光特性的稳定性和可重复性。

除此之外，为了展示其与光电子芯片的集成潜力，嵌入沟槽的CPB微片激光器成功在多种导电衬底上运行，包括硅（Si）、氧化铟锡（ITO）和银（Ag）。单晶钙钛矿微片外延生长在透明绝缘云母衬底上，通过简单的衬底翻转即可直接集成到目标基底上，无需后处理，如图6a所示。图6b所示的激光光谱表明四种衬底上均成功实现了室温单模激光发射。通过TRPL定量绘制了衬底依赖性载流子动力学。如图6c所示，寿命从云母、硅、ITO到金逐渐减小。这源于导电衬底上增强的非辐射猝灭通道。然而，四个CPB微片激光器器件之间激光峰的位置和相对强度变化极小，表明衬底对激光行为的影响可忽略不计。这些具有明确沟槽的钙钛矿微片在不同衬底上表现出稳定且可控的激光行为，表明其在相关片上集成方面具有相当大的潜力。

如图6d所示，观察到激光强度随温度升高而逐渐降低，这归因于热增强的非辐射复合。值得注意的是，在不同温度下，激光模式位置几乎保持不变，表明在测量范围内，能隙对温度不敏感。图6e描绘了发射强度和FWHM随工作温度的温度依赖性变化。这些嵌入沟槽的CPB MP表现出卓越的热稳定性，如图 6f 所示，在350 K下暴露1h后，激光强度仅下降4.0%。图6g表明，在循环（I）的冷却过程后，激光强度稳步增加，最终在295 K时达到最大值，这是辐射复合速率增强和俄歇复合损耗降低的结果。

原文链接

Non-Invasive Groove Engineering Enables External-Cavity-Free Single-Mode Polarized Lasers in Perovskite Microplates

https://doi.org/10.1002/lpor.202501220