二维器件电极转移技术专题：石墨烯辅助金属转移印刷，用于金属电极和二维材料的晶圆规模集成
近日，中国科学院上海微系统与信息技术研究所信息功能材料国家重点实验室研究员狄增峰团队，开发出一种石墨烯辅助金属电极转印技术。该技术以锗基石墨烯晶圆作为预沉积衬底“生长”金属电极阵列，并利用石墨烯与金属间较弱的范德华作用力（一种分子间作用力），实现了任意金属电极阵列的“撕下来”和“贴上去”——无损转移，且转移成功率达到100%。
原文链接：https://www.nature.com/articles/s41928-022-00764-4
干转移悬空金属薄膜可以打印在不同的衬底上，如图1（a-d）的示意图所示。图1e,f显示，不同的金属，包括弱粘附金属(Cu, Ag和Au)和强粘附金属(Pt, Ti和Ni)，可以通过所提出的石墨烯辅助金属转移打印工艺转移到SiO2衬底上。为了说明这种工艺在制造短通道晶体管方面的潜力，狄增峰团队设计并制作了三种不同长度的通道，即4μm、2μm和400nm(图1g)。值得注意的是，目前通过常规光刻技术获得的最小通道长度比二维材料晶体管的大多数通道长度都要短，而且电子束光刻技术还可以进一步缩小。
首先通过化学气相沉积(CVD)在Ge(110)上制备晶圆级单晶单层石墨烯，然后通过电子束蒸发在Gr/Ge衬底上沉积Cu、Ag、Au、Pt、Ti和Ni等金属薄膜，并通过光刻术确定所需的电极模式。
聚乙烯醇(PVA)涂覆在金属/Gr/Ge表面。由于金属/Gr界面处的vdW力较弱，当PVA膜从金属/Gr/Ge基板剥离时，金属膜可以以接近100%的成材率转移到PVA基板上(图1b，左)。图1b，右，显示了Au图案剥离到四英寸PVA薄膜上的照片，收率为100%。
c.在目标基板上打印金属图案：
由于石墨烯的vdW表面没有悬垂键，所以没有形成界面产物，Ti/Gr/Ge界面非常锋利。Ti和石墨烯之间的弱vdW相互作用导致了高的传递率。相比之下，由于原子扩散和界面反应,Ti和SiO2之间存在模糊界面，导致粘连强，分层困难。从Gr/Ge剥离后，PVA/金属杂化物被打印在目标基板上(图1c)。
通过聚二甲基硅氧烷(PDMS)印章对PVA施加一定的压力，然后将温度提高到80°C以软化PVA薄膜，确保与基板的牢固附着力。
d.通过溶解在水中去除PVA(左)和转移到四英寸SiO2晶片上的Au图案对应的照片：
PVA膜被去离子水溶解后(图1d，左)，金属膜可以转移到各种子层上，这些子层可以是表面有悬垂键的3D材料，也可以是无悬垂键的2D材料。由于石墨烯辅助金属转移打印工艺与传统的侵略性沉积相比是相当温和的，可以避免对脆弱的2D材料的损伤。图1d(右)显示了Au图案转移到4英寸SiO2晶圆上的照片，收率接近100%。
图 1|石墨烯辅助金属转移印刷工艺的插图和光学图像
目前，该技术可实现4英寸晶圆转印，这意味着该技术已经达到了“晶圆级别”。制造工艺中，不同功能的二维材料需要不同种类的金属电极相匹配。石墨烯辅助金属电极转印技术削弱了基底与金属电极之间的作用力，因而可以转移多种金属。
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除了传统的3D衬底，如SiO2，金属图案也可以转移到二维衬底上，不存在悬浮键，如石墨烯和MoS2，如图2a-c示意图所示。由5 μm宽的Au条带组成的整个图案(字母“SIMIT”)成功转移到SiO2、石墨烯和MoS2衬底上(分别为图2d-f)。Au的“SIMIT”模式在三种不同基底上的完全转移也可以通过共焦拉曼映射验证(图g2 - i)。
图 2|Au图案转移到不同的衬底上。
a - c.转移Au到SiO2 (a)， Gr/SiO2 (b)和MoS2/SiO2 (c)衬底上的示意图。
d - f.转移到SiO2 (d)， Gr/SiO2 (e)和MoS2/SiO2 (f)衬底上的Au图案的光学图像。
比例尺，50 μm。
g - i. SiO2 (g)、Gr/SiO2 (h)和MoS2/SiO2 (i)衬底的二维拉曼映射图像。
在进一步工作中，研究人员通过选择功函数匹配的金属电极，成功制备出低接触电阻的二硫化钼晶体管器件阵列。该晶体管器件阵列具有良好的性能一致性，其开关比超过106。这意味着该器件有较好的栅控能力，说明用这种技术转印出来的产品，可以高效稳定地工作。
图 3Ⅰ含vdw集成三维金属的MoS2晶体管的接触特性。
a.带转移触点的MoS2背门器件原理图和电路图。
b.不同转移金属触点MoS2晶体管的Ids-Vbg转移曲线。
c.金属/MoS2接触界面能带图。Ec和Ev分别是导带底部和价带顶部的位置。Eg是Ec和Ev之间的带隙。
d – h.在Vbg= 60 V时，转移Ag (d)， Cu (e)， Au (f)， Ni (g)和Pt (h)电极时MoS2晶体管的Ids-Vds输出曲线。
i.不同转移金属电极的MoS2晶体管接触电阻的总结。
总的来说，狄增峰团队报道了一种晶圆规模的石墨烯辅助转移打印技术，用于在2D材料和3D金属电极之间制造高质量的vdW接触，收率接近100%。
通过将金属电极沉积在4英寸的石墨烯晶片上，弱粘附金属(Cu、Ag和Au)和强粘附金属(Pt、Ti和Ni)都可以很容易地分层并转移到SiO2、石墨烯和MoS2基板上。这种方法避免了二维材料在传统金属沉积中使用的高能离子或粒子轰击过程中通常产生的缺陷，也避免了强粘附金属和衬底之间形成化学键。
利用石墨烯辅助金属转移打印方法，通过选择不同的金属，研究人员与MoS2建立了具有可调接触电阻和欧姆和肖特基接触的触点，还创建了具有均匀电特性的MoS2晶体管阵列。
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