光电技术专题| 具有大响应度的扭曲石墨烯异质结构中的超宽带光导率
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41566-023-01291-0
高光谱成像对宽带光电探测的要求变得越来越高。虽然基于碲化汞镉的本征光电导体阵列代表了最灵敏和最合适的技术，但它们的光谱范围很窄，吸收边缘尖锐，将其运行速度降低到<25μm。这里，我们将带您深入了解西班牙巴塞罗那科学技术研究所的F. H. L.Koppens和R. Krishna Kumar以及他们的研究团队所取得的一项令人振奋的新进展（一对扭曲2层石墨烯异质结构中的大超宽带光电导，其光谱范围跨越 2-100 μm，在 100 kHz 的速度下内量子效率约为 40%），成果已发表在国际知名学术期刊《Naure Photonics》上，已经引起了广泛的关注。
一、扭曲石墨烯异质结构：光电性的超级明星
这项研究的焦点是扭曲石墨烯异质结构，这是一种引人瞩目的材料。他们成功揭示了这种异质结构在光谱范围为2-100μm的情况下，具有令人印象深刻的超宽带光电性。这一发现对于多个领域，尤其是高光谱成像，具有巨大的应用潜力。
二、独特性质引发大响应率
为什么这种扭曲双双层石墨烯异质结构如此引人注目？答案在于它的独特性质。首先，它拥有原始的、晶体场诱导的太赫兹带隙，这为光电性提供了坚实的基础。其次，这种结构展现出平行光活性通道，增加了光电导性。最令人印象深刻的是，各层之间的层间筛选引起的强电子相互作用进一步增强了光导性。
图 1：大角度 TDBG 中的大光电导响应。
a，器件示意图，展示了所研究的由六方氮化硼（绿色）、顶部BLG（红色）和底部BLG（蓝色）晶体层组成的异质结构。箭头表示由于异质结构固有的晶体场而使双层产生间隙的位移场的方向。ε t和ε b分别指顶部和底部石墨烯层中的位移场。θ是指晶体层之间的扭转角。b，计算的吸收光谱作为原始双层石墨烯光子能量的函数。插图卡通显示了 TDBG 的能带结构。绿色和黑色箭头分别突出显示了由层间相互作用能带分裂 (A1) 和晶体场引起的带隙 (A2) 引起的共振跃迁。c，在 7.81 μm 处有（绿色）和无（蓝色）光激发的 TDBG 异质结构中测量的电阻率 ( ρ xx )作为栅极诱导载流子密度 ( n ) 的函数（吸收功率约为 30 μW，吸收功率密度约为 0.2 W μm − 2 )。左上插图：TDBG 器件的光学图像（比例尺 10 μm）。右上插图：光响应的空间图，绘制了电流( I）在照明下流过样品，作为激光光斑空间位置的函数（比例尺 10 μm）。样品是在 500 μV 下的恒定偏压操作下、在 CNP 处测量的，其中晶体场引起的固有位移场最大为11。d，响应率和量子效率绘制为直流偏压的函数。e，在 17 mV 的最佳偏压下测量的双探针光电流作为吸收功率的函数。洋红色实线表示在线性响应区域中进行的幂拟合，水平线表示不同的噪声水平。P abs，样品吸收的功率。R内部，内部响应度。插图：绘制为偏置电流 I dark函数的内部电压响应度 (V/W) 。f，在我们的 TDBG 设备中使用 QCL 激励下测量的干涉图（插图）的傅里叶变换。光电压测量被锁定到 QCL 的频率，该频率在 100 kHz 下运行，展示了器件速度的下限估计。浅绿色垂直波段突出显示了 QCL 发射的光谱范围。
图 2：TDBG 光电探测器中从红外到太赫兹波长的超宽带光谱响应。
a，在 25 K 下测量的 FTIR 光电流光谱。数据通过 DTGS 检测器测量的光谱进行标准化。面板上方的示意图说明了对应于第一吸收边 A1 的带间跃迁。b，使用 10 kHz 调制的太赫兹 QCL 在 5 K 下测量的 FTIR 光电流光谱。浅绿色和洋红色线分别绘制了 DTGS 和 TDBG 检测器的响应（两个光谱的最大值被归一化为统一）。浅绿色阴影区域表示低于第二吸收边 A2 (10 meV) 的能量，对应于 TDBG 中晶体场引起的带隙。c，IQE 作为波长的函数（青色圆圈，左轴）代表我们的 TDBG 器件与之前的单层石墨烯 (MLG) 工作相比（青色方形）。蓝色实线在我们的 TDBG 设备中跟踪难以评估的光谱区域的 IQE 估计。右轴绘制了各种光电导体技术（洋红色）的检测量子效率（DQE。右上插图：IQE 的缩放作为光子能量的函数（高达 2.5 μm）
图 3：TDBG 中的光电导性强增强。
在我们的 TDBG 设备（蓝色圆圈）中测量的光电导率 (Δ σ xx ) 作为照明功率 ( P )的函数，并与对照 BLG 样品（红色圆圈）进行比较。两个器件的间隙约为 10 meV。测量在 5 K、波长 11.07 μm 的光照射下进行。左上插图：BLG、TDBG 和设想的 3D TDBG 异质结构的示意图。在采用 3D 结构时，重要的是在两个 TDBG 层（蓝色和红色阴影分别表示底部和顶部双层石墨烯片）之间有一个绝缘层，例如六方氮化硼（绿色阴影），以维持晶体场。
图 4：光电导机制。
a，我们的设备中针对不同温度 (T) 以不同颜色绘制的测辐射热效应的模拟I - V曲线。这些数据描述了激光加热引起的 T 增加对有间隙系统的I – V特性的影响。零偏置附近的有限斜率描述了我们设备中存在的暗电流。输入参数为T = 5 K，暗电阻R暗电阻 = 10 kΩ，间隙尺寸Δ = 10 兆伏。左上插图：作为能量 (E) 函数的单个费米-狄拉克分布 (f) 以及抛物线带中电子态的相应分布。蓝色和白色阴影标记分别代表填充和空状态，而蓝色和粉色圆圈分别代表电子和空穴。右下插图：主面板中数据的导数 (d I /d V )。b ，光电导效应的模拟I - V曲线，其中光照射将载流子泵入价带和导带，具有单独的费米-狄拉克分布（电子和空穴分别为f e和 f h ）和准费米能级（E fe和E fh分别代表电子和空穴）。不同的颜色绘制出不同的照明功率。左上插图：光电导体的载流子分布图，由两个费米-狄拉克分布和相应的电子态分布表示，颜色编码与 ( a ) 相同。右下插图：主面板中数据的导数 (d I /d V )。c，实验数据绘制在不同激光照射强度下测量的I – V曲线（颜色编码与b中相同），其中λ = 11.07 μm。右下插图：主面板中数据的导数。这I – V曲线是针对与光电导效应相对应的功率增加而绘制的。灰色虚线描绘了恒定 dI/dV 区域的变窄，其功率可能是由一些额外的辐射热贡献引起的。
图 5：TDBG 中 e-h 碰撞的层间筛选。
在我们所有间隙约为 10 meV 的 TDBG 和 BLG 样品中，测量直流电导率 ( σ xx ) 作为中性点 ( n = 0) 处温度 ( T )的函数。蓝色和洋红色颜色编码分别对应于 TDBG 和 BLG 器件，不同形状（填充或空心）对应于测量的不同器件。透明的洋红色固体线描绘的是所测得的 BLG 电导率的两倍。插图显示了封装在顶部和底部 hBN 中的 TDBG 器件的卡通图。这里，顶部和底部 BLG 由原子真空空间 ( d )隔开。
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三、可扩展性与工程应用
这项研究工作还验证了一种罕见的本征红外太赫兹光导体，具有互补金属-氧化物-半导体兼容性。更令人振奋的是，这项研究提出了一种工程化的石墨烯光电探测器的可行途径，具有三维可扩展性。这意味着未来我们可能会看到更多创新的应用，涵盖了光电探测技术的广泛领域。
四、满足宽带光探测需求
在高光谱成像领域，对宽带光探测的需求日益增长。传统的本征光导体阵列虽然敏感，但其光谱范围有限，而且吸收边缘尖锐。这项研究为解决这一问题提供了令人兴奋的可能性，为我们打开了通向更广泛应用的大门。
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TDBG晶体管的器件制造
样品是使用“切割和堆叠”方法制造的，类似于之前报道的“撕裂和堆叠”技术。通常，在 90 °C 下，使用聚二甲基硅氧烷印模上的聚（双酚 A 碳酸酯）薄膜，通过热拾取技术拾取薄（约 10–15 nm）六方氮化硼薄片。然后，该六方氮化硼薄片随后用于拾取一部分预切的 Bernal BLG 薄片，从高度定向的热解石墨中机械剥离到 Si ++ /SiO2 (285 nm) 上，并使用光学显微镜和拉曼光谱进行预表。随后，将剩余的 BLG 薄片旋转至目标角度 (~15°)，然后由聚碳酸酯薄膜上的 hBN-BLG 堆叠拾取。最后，使用该堆栈拾取最后一层六方氮化硼，然后在 180 °C 下将其滴在预先图案化的 Si ++ /SiO2 (285 nm) 标记芯片上，挤出气泡和杂质（如先前报道） 。然后使用SF6等离子体和O2等离子体分别蚀刻顶部hBN和BLG，将堆叠成形为霍尔棒几何形状，并使用3nm/15nm/30nm的Cr/Pd/Au进一步金属化。对于具有顶栅的器件，制备了六方氮化硼-石墨-六方氮化硼的顶部堆叠，并进行图案化和接触，与底部堆叠类似。
结语
总之，西班牙巴塞罗那科学技术研究所的研究团队的这项研究成果是光电导性领域的一次革命性突破。他们的工作不仅揭示了扭曲石墨烯异质结构的巨大潜力，还为未来的科学研究和工程应用提供了新的方向。我们期待着看到这一领域的更多创新，它们将继续改变我们的世界。
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