转移技术专题| 超越范德华力限制做到单步集成2D材料到器件，保留干净的vdW界面
文章链接：https://www.nature.com/articles/s41928-023-01079-8
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一、摘要
在二维 (2D) 和其他材料之间形成的原始范德华 (vdW) 异质结构可用于创建光学和电子设备。然而，仅弱 vdW 力不允许任意层的直接物理堆叠。因此，vdW 异质结构制造通常需要溶剂、牺牲层或高温，这可能会造成损坏和污染物。在这里，我们证明粘合基质转移可以消除这些限制，并且可以提供超出范德华力限制的范德华异质集成。在该方法中，混合高粘附力和低粘附力表面用于将驱动转移的力与定义感兴趣的异质结构的 vdW 力解耦。我们证明，该技术可用于实现多种二维材料（MoS2、WSe2、PtS2和 GaS）与电介质（SiO2和 Al2O3）的直接vdW集成，这通常是禁止的，但对于有源器件至关重要以及可扩展的、对齐的异质结构形成。该方法还允许单步 2D 材料到器件的集成，我们通过制造单层 MoS2晶体管阵列来说明这一点。由于避免接触溶剂或聚合物，界面和表面保持原始状态。因此，可以在不受加工步骤影响的情况下探测固有的二维材料特性。这些材料可以通过表面处理进一步设计，并用于制造非常规的设备形状因素。
二、文章详情
图 1：原始 2D 材料的粘合剂基质转移。a – c，粘合剂基质转移示意图。a，当2D材料与低粘附力基材接触时，没有观察到转移。b、在某些高附着力基材上可以实现连续单层的大面积转移。c，通过将感兴趣的低粘附力基底嵌入高粘附力材料基质中，可以直接制造干净的vdW界面。d，尝试将MoS2直接转移至SiO2。当样品接触和分离时，在光学显微镜（主面板）下或通过峰值积分强度的拉曼映射（插图）未观察到转移，相同比例）。e，当MoS2与模板剥离的金接触时，在光学显微镜和拉曼图谱下观察到大面积的连续转移。在金上观察到特征和 A1g峰。f，通过将低粘附力的SiO2嵌入到粘附性金基质中，可以直接制造MoS2 /SiO2异质结构，如拉曼光谱所证明的。g – i，粘附基质转移很容易扩展到其他二维材料的干净剥离，这里单层过渡金属二硫属化物 WSe2 ( g ) 和 PtS2 ( h ) 以及几层后过渡金属单硫属化物 GaS 的转移（i）。d–i，底部面板显示特征拉曼光谱。au，任意单位。
半导体-电介质异质结构，例如单层-MoS2 -on-SiO2，是光学和电子器件的核心构建模块。在理想的情况下，这种异质结构可以通过使源MoS2晶体与SiO2共形接触并在大面积上剥离单层而无需溶剂或牺牲层来制造。然而，这两个表面之间的 vdW 相互作用很弱。因此，当尝试时，在光学显微镜或拉曼图谱下没有观察到转移（图1a，d）。相反，给定大的 vdW 力，大面积连续单层 MoS2可以转移到超光滑（<1 nm 均方根粗糙度）模板剥离金，如特征所示乙2G1和A 1g拉曼峰（图1b，e）。然而，金是器件集成的限制基板，因为它具有导电性。先前的方法已经解决了这个问题，仅使用金作为牺牲层，通过湿法蚀刻去除该牺牲层，或者在使用粘性聚合物表面进行2D层转移之后剥离该牺牲层，这些步骤可能会引入损坏和污染物。
粘合剂基质转移方法允许在单个接触和释放过程中形成二维材料/电介质异质结构，无需牺牲层、湿法蚀刻或聚合物表面处理。如图1c示意性所示，在该方法中，通过将所需的接收基底 (SiO2 ) 嵌入基质（金）中来制造感兴趣的界面 (MoS2 /SiO2 )，该基质被选择为与材料具有强粘合相互作用。被转移的材料（MoS2）。当混合基板与 2D 材料接触时，尽管 SiO2位点的 vdW 相互作用较弱，但与基质的粘合相互作用促进了转移。通过这种方法，可以克服 vdW 力的限制，从而实现无处不在的 vdW 集成。图1f显示了连续单层MoS2直接从其源晶体分裂到嵌入金中的SiO2基板上的示例。观察到 18.5 cm -1之间的分离乙2G1和A 1g拉曼模式24（图1f）和1.81 eV处的明亮光致发光证实了SiO2上连续单层MoS2的存在。该工艺也是可扩展的，对于毫米级区域上的 2 µm 特征测量，大面积制造良率超过 80%。由于这种转移中不使用聚合物和溶剂，因此表面和界面可以保持原始状态，这得到了高分辨率透射电子显微镜 (TEM) 和原子力显微镜 (AFM) 表征的支持。这种制造方法可以很容易地扩展到其他二维材料。使用相同的粘合基质基底，我们将单层二硒化钨（WSe2）（图1g）和二硫化铂（PtS2）（图1h）直接转移到 SiO2上，308 cm 处没有拉曼峰证明了这一点- 1和310-350 cm -1，分别为26、27。除了单层过渡金属二硫属化物外，我们还发现几层后过渡金属单硫属化物硫化镓（GaS）28也可以直接剥离形成vdW异质结构（图1i）。
图 2：黏合矩阵基底工程。a、b，85 nm 热蒸发金膜的 AFM 表征：沉积时 ( a ) 和模板剥离后 ( b )，显示表面粗糙度从 ~1.7 nm 降低至 ~0.3 nm。c，模板剥离的嵌入金的SiO2的AFM表征。d，MoS2与其自身、金和SiO2相互作用的扩展Lifshitz模型，以及与DFT结果（圆形和菱形）和简化模型（正方形）的比较。e，几种常见材料的Hamaker常数的比较表明，重要的2D材料（石墨烯、MoS2、WSe2、hBN）直接剥离到常见电介质（Al2O3、SiO2）是不可能的。补充说明2、补充图3和补充表5对此进行了详细讨论。
图 3：作为粘合剂基质的聚合物。a，确定图案化 CVD 石墨烯合适粘合剂基质的实验。制备图案化的 SiO2上石墨烯（左光学显微图），然后与不同的模板剥离聚合物接触（右三张光学显微图）。没有观察到向 PDMS 的转移。然而，SU-8 和 NOA-61 均观察到高产量转移。b、实现了任意图案的转移，转移前后的光学显微镜证明了这一点。c ，拉曼光谱显示 SiO2或 NOA-61上石墨烯 (Gr) 的特征 G 和 G' 峰以及最小 D 峰。d，G'峰在转移后具有较低的FWHM，具有应变弛豫的特征。e、转移后平均应变和应变分布减小。f，G′峰积分强度的拉曼图和g，转移石墨烯的 AFM 表征，均显示连续转移。
图 4：vdW 异质结构的图案化、对齐制造。a，图案化、对齐的单层石墨烯/金异质结构的大面积显微照片。b，各个特征的光学显微照片和拉曼图，显示了所有特征尺寸的连续单层（ML）石墨烯/金界面。插图是所制造的异质结构的示意图。拉曼图显示 G' 峰的最大强度。c，金上单层石墨烯（Au/ML-Gr）和悬浮双层石墨烯（Sus.DL-Gr）的特征拉曼光谱。d、悬浮DL石墨烯的DIC和AFM显微照片。观察到 2–4 µm 特征的成功悬浮。e，单层石墨烯/金异质结构和悬浮DL石墨烯的制造成品率与特征尺寸的函数关系。f ， n = 1,095 个要素相对于其所需位置的偏移。在 1 厘米芯片上展示了亚微米对准精度。补充说明1详细讨论了对齐和良率表征。
图 5：MoS2晶体管的一步粘合基质制造。a、b，所制造晶体管的光学显微照片 ( a ) 和示意性横截面 ( b )。这里，沟道长度( LC )为5μm，漏极半径( RD )为32μm。c ， a中晶体管的传输特性（漏极电流I D与栅源电压VGS ） ，显示出高开关比 (~108 )、可忽略不计的磁滞 (<300 mV) 和良好的亚阈值摆幅 (202 mVdev-1 )。d ，V GS范围为 6 至 -6 V（步长为 1 V ）的输出特性（ID与漏源电压VDS） 。e，通过制造具有干净暴露表面的原始设备实现的表面工程示意图。f，通过我们独特的电极制造方法在柔性基板上制造的器件的示意图。g ，通过AuCl3电荷转移掺杂实现的p型单层MoS2器件的电学特性。主图是传输特性，显示高开关比 (>104 ) 和单极 p 型行为。插图显示，由于空穴的肖特基势垒，输出特性是非线性的。h，聚对苯二甲酸乙二醇酯基板上的器件在弯曲至 6.4 毫米半径之前和之后的传输特性。插图是制造的柔性设备的照片。基材尺寸约为 9 毫米。
迈塔光电E1系列多功能二维材料转移实验平台可实现低维材料转移精确定点转移、多层范德华异质结制备，是研究异质结特性、空间反演对称性破缺、以及二维材料不同堆叠方式、魔角超导的有力工具。适用于石墨烯、硫化钼、黑磷等单层材料，范德华异质结，扭曲魔角异质结，纳米线/片，电极阵列等，以及5-100um的微小样品。
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三、结论
我们描述了粘性基质转移，它将范德华异质集成扩展到范德华力的固有限制之外。这种方法提供了多种 2D-3D 异质结构的可扩展、干燥且无牺牲层的形成，以及单步 2D 材料到器件的集成。这是通过使用混合转移基底设计表面力来实现的，其中 2D 材料和高粘附力基质之间的相互作用允许 2D 材料转移到嵌入式任意低粘附力表面上。
利用这种方法，我们直接制造了传统上禁止的二维半导体/体电介质 vdW 异质结构，它们是功能电子和光学器件的关键构建模块。在这个使用金粘合剂基质的演示中，表面相互作用主要由 vdW 力主导。然而，通过选择基质材料，也可以利用超过 vdW 的力来促进更广泛材料的转移，而不影响所需异质结构的 vdW 性质。例如，我们使用聚合物基质来演示 CVD 石墨烯的可扩展、干燥和对齐转移，以形成图案化的石墨烯/金异质结构和悬浮膜。
我们进一步强调了用于单步材料到设备集成的粘合剂基质转移的独特功能。我们制造了具有干净的 vdW 界面和表面的单层 MoS2晶体管阵列，使我们能够探测它们的内在特性并将它们设计为具有 n 型和 p 型行为。我们的转移基板的制备过程与任意基板材料兼容，从而为柔性器件提供了新的制造平台。另请注意，粘合剂基质转移并不限于此处报告的材料系统和设计。通过适当的粘合剂基质工程，该平台可以扩展到其他纳米材料和应用，其中清洁、干燥和大面积 vdW 集成对于科学研究或设备实施至关重要。
四、方法
1、原始 2D 材料的粘合剂基质转移
—基材准备
嵌入金的SiO2基板是通过图案化模板剥离工艺制备的，可用于制造平面、超光滑表面（均方根粗糙度<1 nm）。使用标准剥离工艺在用氟化分子涂层改性的硅基板上对二氧化硅进行图案化，以减少其表面粘附力以促进模板剥离。剥离过程首先使用光刻法对负性光刻胶（AZ nLOF 2020，MicroChemicals）进行图案化。光刻之后，样品在氧等离子体中进行灰化，以消除抗蚀剂残留物并使表面羟基化。全氟癸基三乙氧基硅烷（PFDES；MilliporeSigma）在真空下在气相中组装 >10 小时。组装是在有水蒸气的情况下完成的，可实现 >90° 的一致接触角。然后，电子束蒸发40nm/5nm/30nm的SiO2/Cr/Au，并在70℃的n-甲基-2-吡咯烷酮(NMP，JT Baker)中剥离抗蚀剂。请注意，电子束蒸发的 SiO2处于压缩残余应力56下，这可能导致观察到嵌入金中的特征轻微弯曲（图2c）。在第二次 PFDES 组装步骤约 3.5 小时以减少表面粘附力后，热蒸发 85 nm 的金。然后使用NOA-61光学粘合剂(Norland)将光刻图案化的SiO2 /Au基底粘附至经氧等离子体处理的熔融石英背衬基底。在紫外线下固化后，用刀片将图案化的基材从硅源上剥离，露出平坦、超光滑的表面。图2a-c是通过类似工艺制备的金和嵌入金中的SiO2的 AFM 显微照片。通过类似的程序制备模板剥离的热蒸发的银和电子束蒸发的铂。在模板剥离之前，Pt 在热板上在 130°C 下进一步退火过夜，以减轻沉积后存在的残余应力。
使用Au/Cr/Al (60 nm/1 nm/2.5 nm)在硅芯片上的剥离图案化来制造嵌入金的Al2O3基板。此处，使用双层光刻胶堆叠（PMGI SF5、Kayaku 和 AZ 3312、MicroChemicals）进行剥离工艺。光刻之后，在氧等离子体中对表面进行灰化，以去除残留物并使表面羟基化。然后通过在真空下暴露于六甲基二硅氮烷蒸气(MilliporeSigma) 5分钟来对表面进行功能化。我们发现这种功能化降低了硅和金之间的粘附力，使得图案化的金能够更可靠地进行模板剥离。剥离在 70°C NMP 中进行。剥离后，PFDES 在气相中组装，使暴露的硅表面和金属堆叠顶部的 Al 功能化。功能化的 Al 作为硬掩模，通过将样品浸入 9:1 的异丙醇 (JT Baker): 四甲基氢氧化铵 (TMAH; 25%; Transene) 溶液中 4 分钟来剥离，露出干净的 Cr 表面。使用 TMAH 的低表面张力异丙醇溶液对于防止特征分层至关重要。然后，热蒸发3nm的Al膜以用作Al2O3原子层沉积(ALD)的成核层。使用三甲基铝和水作为前驱体，在 200 °C 下沉积约 30 nm（300 个循环）的Al2O3。
—2D材料制备
天然MoS2晶体购自SPI Supplies。助熔剂生长的WSe2晶体购自2D Semiconductors。PtS2单晶是通过化学气相传输法制备的。将铂薄箔 (99.99%)、红磷 (99.9%) 和硫锭 (99.999%) 以 Pt:P:S 摩尔比 1:1:3 混合并密封在真空石英安瓿中。将混合物在 820–740 °C 的温度梯度下烧结 10 天。板状单晶在管的冷端生长。使用化学气相传输方法59类似地生长GaS 。此处，约1克1:1摩尔比的Ga:S和约20毫克碘在10 -4托的压力下密封在石英安瓿中 。安瓿在930-850℃的两区炉中保存一周，然后冷却至室温，冷却过程中温度较低的一端形成晶体。
—原始 2D 材料的粘合剂基质转移
使用参考文献中的程序修改来转移原始的 2D 材料。使用紫外线释放胶带（Ultron Systems）切割源晶体。立即将新切割的表面与接收基底接触并放置在热板上 2 分钟。然后将样品从热板上取出，约 10 秒后将胶带剥离。对于MoS2、PtS2和GaS，加热板设置为130℃ 。对于WSe2，转移在140℃下进行。转移面积受到源晶体上平坦、光滑区域的尺寸的限制。对于 MoS2，我们最大的晶体、毫米级单层区域可以转移到无图案、模板剥离的金上。
2、CVD 材料的聚合物粘合剂基质转移
—CVD石墨烯的制备
CVD 铜箔上的石墨烯购自Graphenea 和Grolltex，并使用标准湿转移工艺7、60 转移至300 nm SiO2 -on - Si。对于需要对准的样品，使用光刻将铝对准标记预先图案化到接收基板上。通过以 2,500 rpm 的转速将 PMMA（950K A2，Kayaku）旋涂到铜箔上开始转移。然后通过将基材漂浮在氯化铁溶液（I 型镍蚀刻剂，Transene）中约 15 分钟来蚀刻铜。为了去除铜箔背面的石墨烯，在蚀刻开始时将基材在氯化铁溶液和去离子 (DI) 水 (MilliporeSigma) 之间转移数次。一旦铜完全消失，将PMMA上的石墨烯在去离子水中漂洗几次，并与300 nm SiO2 -on-Si接收基板接触。将样品在室温下干燥几个小时，然后在电炉上于 40°C 下干燥 1 小时，并在 150°C 下干燥 30 分钟。然后通过在丙酮中浸没1小时、随后在乙酸中浸没5分钟以除去任何剩余的PMMA残留物61、62来除去PMMA 。我们发现这种连续剥离最大限度地减少了石墨烯的撕裂，同时仍然允许去除残留的 PMMA。
使用类似的程序制备DL石墨烯。用 PMMA 涂覆铜箔上的 CVD 石墨烯，并使用与上述相同的程序蚀刻箔。将漂浮的 PMMA 石墨烯转移到第二个铜箔石墨烯基板上，并在 40°C 下烘烤约 60 分钟。将所得基板转移回氯化铁溶液中，用于蚀刻掉第二个铜箔，从而形成 PMMA 上的 DL 石墨烯。将该叠层在去离子水中漂洗几次并转移到如上所述的300 nm SiO2 -on-Si衬底上。
使用光刻和氧等离子体蚀刻对SiO2上的石墨烯基板进行图案化。将低分子量甲基丙烯酸甲酯（MMA EL6，Kayaku）在乳酸乙酯（MilliporeSigma）中稀释至重量体积比 3%，并用作软掩模，以最大程度地减少光刻过程中引入的残留物。MMA 软掩模以 2,500 rpm 的转速旋涂，然后涂上标准正性抗蚀剂 (AZ 3312)，并使用传统光刻法对其进行图案化。然后在氧等离子体中蚀刻软掩模和下面的石墨烯。通过依次浸入室温丙酮（10 分钟）、室温丙酮/NMP（等份，20 分钟）和 70 °C NMP（20 分钟）中，剥离剩余的抗蚀剂。我们发现这种连续剥离程序最大限度地减少了光刻过程中引入的撕裂和残留物。
—MoS2化学气相沉积
CVD单层-MoS2样品是使用种子促进的CVD方法生长的。使用0.2mg ml -1苝-3,4,9,10-四甲酸四钾盐（PTAS，2D Semiconductors）的水溶液作为引晶促进剂。将20μl PTAS溶液滴涂到携带种子的285nm SiO2-on-Si启动子芯片上，另一个SiO2 -on-Si生长基底堆叠在顶部。将堆叠的芯片翻转并放置在装有20mg MoO 3粉末(Thermo Fisher Scientific)的坩埚上。将坩埚放置在进行CVD生长的管式炉的中心。将 50 毫克硫粉 (Thermo Fisher Scientific) 放置在炉子末端的另一个坩埚中，位于生长基底的上游，温度约为 200 °C。生长前，使用 900 sccm 的 Ar 流量吹扫管 5 分钟。在生长过程中维持20sccm的Ar流。管式炉的中心在20分钟内从室温升至620℃，并在620℃下保持5分钟以进行MoS2生长。加热过程完成后，立即打开炉盖以使其快速冷却，同时将Ar流量增加至100 sccm以除去残留的硫蒸气。
—聚合物基质制备
聚合物粘合剂基质是通过使用熔融二氧化硅背衬基材对用 PFDES 氟化的硅进行模板剥离来制备的。PDMS 样品的制备方法是将 PDMS 前体 (Sylgard 184) 以 1,000 rpm 的转速旋涂到功能化基材上，并在覆盖有背衬基材的情况下在 90 °C 下固化 40 分钟。SU-8 样品的制备方法是将约 20 µl SU-8（SU-8 3010，Kayaku）分配到约 13 mm × 13 mm 氟化硅芯片上，然后用背衬基板覆盖它。然后将样品在热板上从室温加热至65℃，保持5分钟，加热至95℃并保持30分钟，然后在热板上冷却至室温。将样品在 100 W 汞灯下 UV 固化 10 分钟。固化后，将样品从室温加热至65℃并保持2分钟，加热至95℃并保持5分钟，并在热板上冷却至室温。制造商建议采用这种顺序加热程序，以减少固化 SU-8 薄膜中的残余应力。NOA-61 薄膜的制备方法是将 NOA-61 分配到氟化硅芯片上，然后用背衬基板覆盖它。然后根据所需的粘合力，将 NOA-61 在 100 W 汞灯下固化不同的时间（补充图7）。为了转移 CVD 石墨烯，NOA-61 固化 30 分钟。为了将 CVD MoS2从其生长基底上转移下来，将其固化 45 分钟。
对于所有样品，粘合剂基质转移都是在自制的纳米压印装置中完成的。就在压印之前，使用刀片将接收基底从氟化硅源上剥离。然后使新释放的基底与图案化的SiO2上石墨烯基底接触，并将样品加载到压印装置中。在 65°C 和约 100 N 的施加力下对样品进行压印 10 分钟，然后立即使用刀片分离。
—异质结构基底制备
使用模板剥离工艺制备了用于转移长度方法的金嵌入聚合物和基底。使用与Al2O3 /金样品相同的剥离和六甲基二硅氮烷官能化程序来制造金特征（80 nm 厚）。剥离后，表面在氧等离子体中羟基化，PFDES 在气相中组装约 3.5 小时。模板剥离是通过使用约 100 µm 厚的 NOA-61 将图案化的金粘合到熔融石英背衬上来进行的，NOA-61 在 100 W 汞灯下固化 30 分钟。在对准之前，立即剥离样品以露出平坦化的金/环氧树脂表面。
通过从有纹理的SiO2模具上剥离NOA-61来制备悬浮DL-石墨烯样品的基底。通过使用正性光致抗蚀剂作为掩模（SPR 700，Kayaku）在反应离子蚀刻系统中在CHF3 /CF4等离子体中蚀刻1μm SiO2 -on-Si晶片来制备模具。蚀刻后，剥离抗蚀剂，并用 PFDES 对表面进行功能化。功能化模具涂有 NOA-61，随后用熔融二氧化硅背衬剥离，形成超光滑的 NOA-61 表面，表面上有约 1 µm 深的各种尺寸的孔。
对于这两个样品，均使用带有定制卡盘的掩模对准器（MA-6，Karl Suss）进行对准。手动对准所制备的接收基底并使其与SiO2基石墨烯基底接触。对齐后，立即在 65-70°C 和约 100 N 的作用力下对样品进行压印 10 分钟，并使用刀片将其分离。
3、原始 n 型、p 型和柔性 MoS2晶体管的粘合基质制造
原始MoS2晶体管的电极制造总结于补充图12中。首先，使用与 Al2O3 /金样品相同的功能化和剥离程序，将 Au/Cr/Al (60 nm/1 nm/2.5 nm) 特征图案化到硅芯片上。我们将触点图案化为圆形电极设计，使得粘合剂基质区域完全包围低粘附力通道区域。这产生了明确的通道，而无需对 MoS2进行图案化，从而将 MoS2保留在其最原始的状态。对于不适合这种晶体管几何形状的应用，图 4 中演示的图案化、对齐转移可以扩展到制造具有任意几何形状的器件。剥离后，PFDES 在气相中组装，功能化的 Al 在异丙醇/TMAH 中蚀刻。然后用电子束蒸发40 nm 的 SiO2薄膜，然后进行约 20 nm Al2O3的 ALD （200 °C 下 200 个循环）。我们发现蒸发的 SiO2和 ALD Al2O3的组合对于使 MoS2以合理的产率跨越沟道区域非常重要，这可能是由于这种组合平衡了蒸发的 SiO2中的残余压应力（参考文献 1）。56）和ALD Al2O3中的残余拉应力（参考64）。然后使用基于 TMAH 的 Al2O3显影剂（AZ 300 MIF，MicroChemicals）湿法蚀刻用于接触漏极和探针焊盘的通孔，然后使用缓冲氧化物蚀刻剂（7:1，CMC Materials）蚀刻 SiO2，使用 AZ 3312 作为掩模。最后，通过使用 AZ nLOF 2020 对电子束蒸发的 Cr/Au (1 nm/80 nm) 进行剥离处理来制造栅电极和用于连接探针焊盘的迹线。对基板进行模板剥离并转移MoS2使用与嵌入金的SiO2样品相同的程序对其进行处理。
P型晶体管通过转移后AuCl3掺杂步骤实现。制备20 mM AuCl3 (MilliporeSigma) 硝基甲烷 (MilliporeSigma) 溶液，并在手套箱中以 4,000 rpm 旋涂到基材上 1 分钟。然后将器件在电炉上 100°C 下退火 5 分钟，然后从手套箱中取出。通过使用柔性紫外线固化粘合剂（NOA-68，Norland）将在 Si 上制造的电极结构粘合到柔性聚对苯二甲酸乙二醇酯薄膜（Melinex ST504，杜邦）来制备柔性器件。粘合到柔性背衬之前和之后的电极如补充图15所示。所得基板厚度为 160 µm，这意味着在测量条件下，图5h所示的器件经历了约 1.2% 的应变54。我们将观察到的弯曲后开关比的轻微下降归因于这种大应变。我们期望通过使用更薄的基板最大限度地减少应变来提高弯曲性能。
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