客户光电应用论文分享| PdSe2/2H-MoTe2异质结自供电光电探测器：宽带光检测和线/圆偏振能力

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文章导读

PdSe2/2H-MoTe2异质结自供电光电探测器：宽带光检测和线/圆偏振能力

本文介绍了一种PdSe2/2H-MoTe2异质结光电探测器，它同时具有宽带自供电光探测和线性/圆偏振探测能力。具有较宽的光谱响应范围（375–2200 nm），并在532 nm处达到峰值灵敏度（响应度7.3*10³ A/W ，探测率为8.5*10¹² Jones）。即使在1310 nm的近红外区域，仍有 20 A/W 的高响应度。PdSe2/2H-MoTe2 异质结的自供电光探测能力同样令人印象深刻，覆盖375- 1550 nm的范围，响应度为243 mA/W，特异性探测率为 6.46 × 10¹⁰ Jones，填充因子为0.8，外量子效率为 56.73%。同时在 PdSe2/2H-MoTe2 异质结上同时实现线/圆偏振检测，为高集成度、小型化和便携性的近红外全斯托克斯偏振探测器提供了强大的解决方案。

研究背景

光电探测器是当代光电系统的基石，在环境监测、军事侦察、夜视成像、光谱分析和通信等各个领域都不可或缺。不同波长的光电探测器依赖于具有不同带隙的材料。例如，GaN通常用于紫外(UV)检测，Si用于可见光(vis)，InGaAs用于近红外(NIR)，而中红外(MIR)检测需要窄带隙半导体，如PbS和HgCdTe。为了实现宽带光电检测，集成各种波段的探测器已经成为解决方案，但器件结构和制造工艺的复杂性以及高成本阻碍了它们的广泛采用。二维(2D)材料，具有原子级的不同机械、光学和物理特性引起了极大的关注，过渡金属硫化合物如MoS2、MoTe2、MoSe2和WSe2表现出可调节的带隙。二硒化钯(PdSe2)由于其独特的物理特性，可调的带隙、高载流子迁移率(4×10⁴ cm²V^-1s^-1)，偏振性和极好的稳定性，在宽带光电探测领域具有巨大的应用潜力。例如，基于PdSe2的晶体管能够实现从可见光到太赫兹区域的高光响应。

通过范德瓦尔斯力(vdW)在二维材料之间形成的异质结与单独的二维材料相比具有优越的光电探测性能。组成材料的不同物理参数，如带隙、介电常数和吸收系数，赋予异质结与单个材料显著不同的性质。关键的是，该异质结区的内置电场有助于热生成载流子的分离，从而显着提高光电探测器的性能。

研究内容

图1.PdSe2/2H−MoTe2 vdW异质结光电探测器的制备及其基本特性：(a) PdSe2/2H−MoTe2异质结光电探测器示意图；(b) PdSe2/2H−MoTe2异质结光电探测器的光学图像；(c) PdSe2/2H−MoTe2异质结器件的表面形貌和厚度AFM图像；(d) PdSe2、2H−MoTe2和dSe2/2H−MoTe2异质结拉曼光谱

图1a，b描述了PdSe2/2H − MoTe2异质结器件的原理图和光学图像。将机械剥离的2H − MoTe2堆叠在PdSe2上形成了vdW异质结，并通过热蒸发制造的Ti/Au (10:80 nm)作为电极，其中PdSe2通过TAC制备。如图1c所示，用原子力显微镜 (AFM) 表征了PdSe2/2H − MoTe2 vdW异质结器件的表面形貌和厚度。异质结表面相对平坦，用于器件制造的PdSe2和2H-MoTe2的厚度估计分别为16和18 nm。

PdSe2、2H-MoTe2和PdSe2/2H-MoTe2异质结的拉曼光谱如图1d所示。PdSe2的拉曼光谱有四个特征峰，位于约147、206、224、258 cm^-1，它们对应于A_g¹，A_g²、B_1g和A_g³的不同振动模式。2H-MoTe2约在175、235和 291 cm^-1处有三种局部的拉曼振动模式，分别对应于A_1g、E_2g和B_2g模式。表观拉曼淬火表明两种材料之间存在较强的界面耦合。而特征峰没有明显位移，表明vdW异质结的质量较高。PdSe2(147和258 cm^-1) 和2H-MoTe2 (175和235 cm^-1) 的拉曼光谱进一步证实了异质结的高质量，表明各组分的高度均匀性。

图2 UV−NIR宽带光检测。PdSe2/2H−MoTe2光电探测器在不同波长光照射下的(a)I−V曲线; (b)UV-NIR的光响应特性; (c)不同先进2D材料宽带光电探测器的R和D*; (d)不同光功率下(1310 nm) I−V曲线; (e)Vds=3V时，不同光功率密度下光电流和响应度的变化；(f)Vds = 3 V时，不同光功率密度下D*和EQE的变化；(g)PdSe2/2H−MoTe2光电探测器在脉冲激光下的光响应（1064 nm，Vds = 3 V）；(h)（Imax−Imin）/Imax与开关频率相比，显示3 dB的截止频率为5.5 kHz；(i)计算上升和下降时间的光响应的单次放大曲线（Vds = 3 V，5 kHz）

由于两种材料的光电探测波段的叠加，PdSe2/2H−MoTe2异质结光探测器可以实现从紫外到近红外的超宽波段的光电探测。因此，我们研究了PdSe2/2H−MoTe2异质结光探测器在UV−NIR（375、532、785、1064、1310、1550和2200 nm）光照下的宽带光响应性能。图2a为PdSe2/2H−MoTe2异质结光探测器在暗态下和不同波长光照下的电流−电压（I−V）特性，表面该光电探测器在UV−NIR波长下具有良好的光响应。如图2b所示。R、D*和EQE分别为UV（375 nm，R = 120 A/W，D* = 1.55×10¹¹ Jones，EQE = 2.94×10⁴ %）、vis（532 nm，R = 7549 A/W、D* = 8.69×10¹² Jones，EQE = 1.76×10⁶%）和NIR（1310 nm，R = 20 A/W、D* = 2.32×10¹⁰ Jones，EQE = 1893%）。光电探测器的光响应在vis（532 nm）达到峰值，并向紫外和NIR区域减弱。如图2c为该器件的R和D*与其他先进的2D宽带光电探测器的比较，高D*和R使PdSe2/2H−MoTe2光电探测器具有很强的竞争力。

PdSe2/2H−MoTe2光电探测器在1310 nm光条件下的I−V曲线如图2d所示。随着光强的增加，电流显著增加，电流水平移动，显示出显著的光响应和自供电能力。如图2e所示，我们提取了光电探测器在1310 nm光照下的光电流高度依赖于入射光功率。当高功率光照射时，光生载流子数量的增加，导致了光电流的增加。PdSe2/2H−MoTe2光电探测器的光强依赖性（Vds = 3 V）R、D*和EQE如图2e，f所示。R、D*、EQE均随光强的增加而减小，高光强时的降低是由于缺陷增强的载流子复合。

图2g为光电探测器在不同频率0.2、2和20 khz下对脉冲红外信号的时间光响应，揭示了其对此类信号的快速稳定的响应。测试了频率50 kHz的开关和5.5 kHz的3 dB频率 (图2h)。分析了5kHz时的单周期光响应，表明光电探测器可以实现45/71.5 us的上升/下降时间 (图2i，Vds = 3v，1064 nm)，与大多数报道的NIR光电探测器相当。

图3.自供电的宽带光电检测。(a)放大了PdSe2/2H−MoTe2光电探测器的线性I−V曲线（532 nm）。(b)在532 nm的不同光功率强度下提取了Isc和Voc。(c)电源作为Vds的功能。PdSe2/2H−MoTe2光电探测器在532 nm光照下的(d) FF和R，(e) D*和EQE。(f)PdSe2/2H−MoTe2光电探测器在不同波长下的光开关响应。

如图3a所示器件Isc和Voc随着光强的增加而增大。图3b为不同光强下的Isc和Voc曲线，光电流是光伏效应引起的。如图3c所示，器件的Pel最高为2.43 nW（532 nm@105.9 mW/cm2）。PdSe2/2H−MoTe2光电探测器的FF可达到0.8（532 nm@49.53 mW/ cm2），表明该器件具有较高的光电转换效率。PdSe2/2H−MoTe2光电探测器的R、D*和EQE可达到243 mA/W，6.46*10¹⁰ Jones和56.73%（532 nm@105.9 mW/cm2），如图3e所示。高R、D*和EQE显示了PdSe2/2H−MoTe2光电探测器在自供电光电探测器领域具有巨大潜力。图3f表明PdSe2/2H−MoTe2光电探测器极好的自供电能力，可以实现375~1550nm的宽带自供电，具有良好的稳定性和再现性。在多光强和循环条件下PdSe2/2H−MoTe2光电探测器的光电流几乎保持不变，这也证明了光电探测器的开关稳定性和再现性。

图4.(a-c) 显示了在Vds = 0 V、−3V以及Vds=3V条件下光电流的扫描图像；(d)展示了PdSe2/2H−MoTe2异质结在零偏置、反向偏置和正向偏置状态下的能带结构图；(e)描绘了PdSe2/2H−MoTe2异质结光电探测器在不同光功率（532 nm）下的传输特性以及栅极相关的响应率R；(f)Vds = 3V时，PdSe2/2H−MoTe2异质结不同栅压控制下的能带图

如图4a-c不同电压下PdSe2/2H−MoTe2异质结的光电流扫描图像。图4a为没有施加偏置电压时，Ti/Au−PdSe2或Ti/Au−MoTe2界面几乎不产生光电流。事实上，这些光电流主要来源于PdSe2/2H−MoTe2异质结界面的相互作用。此外，当施加-3 V偏压时（图4b），异质结的光电流增强，且分布范围也显著扩大。当施加+3 V偏压时（图4c），光电流产生的区域发生了显著的变化，主要集中在Ti/Au−MoTe2界面，其强度也显著增加。

图4d为在光照下，不同偏压下内部载流子传输过程。首先，在Vds = 0 V时，当入射光（375−1550nm）照亮异质结时，电子空穴对在内置电场的作用下向异质结的两端移动。电子通过PdSe2到MoTe2，MoTe2侧的空穴进入PdSe2。PdSe2收集了光生空穴，与图4a中的情况一致。第二，当Vds =−3V时，外部电场与内置电场的方向一致，导致势垒高度增加，进一步阻碍了电子的转移。PdSe2有效地收集了MoTe2提供的光生空穴，与图4b中的情况一致。接下来，我们分析了当器件被光照射并受到不同的偏差时的频带变化和内部载流子传输过程，如图4d所示。首先，在Vds = 0 V时，当入射光（375−1550nm）照亮异质结时，电子空穴对在内置电场的作用下向异质结的两端移动。电子通过PdSe2到MoTe2，MoTe2侧的空穴进入PdSe2。PdSe2有效地收集了光生孔，与图4a中的情况一致。第二，当Vds =−3V时，外部电场与内置电场的方向一致，导致势垒高度增加，进一步阻碍了电子的转移。PdSe2有效地收集了MoTe2提供的光生空穴，与图4b中的情况一致。

图4e为器件在532 nm光照下（Vds=3V）下的传输特性曲线，随着光功率的增加，MoTe2产生了更多的空穴，根据光电流计算了PdSe2/2H−MoTe2异质结的栅极相关R，如图4e所示。栅极电压可以调制MoTe2的费米能级，影响其载流子类型和方向，从而影响PdSe2/2H−MoTe2异质结的光生载流子分离和输运过程，如图4f所示。在较高的负Vgs条件下，MoTe2的费米能级显著接近价带，降低了Ti−MoTe2侧的电子势垒，增加了MoTe2中电子和空穴的复合。

图5(a)线偏振和圆偏振测试光路图； (b)入射光波长为1064nm零偏压下，不同偏振角度下的开关；(c)入射光波长为1064nm在零偏压下偏振光响应性的极坐标图。 (d)入射光波长为1064nm下偏振光电流； (e)UCAS在1064 nm在不同角度下线性偏振光下的成像结果

由于PdSe2褶皱五边形结构，PdSe2基器件表现出各向异性。偏振测量原理如图5a所示。在入射波长下，PdSe2/2H−MoTe2异质结光电探测器在1064 nm条件下的光开关响应如图5b所示。该器件在不同偏振角的光照具有明显的光响应，因而该器件可用于高性能的偏振光检测。为了更直观地研究光电流与角度之间的关系，对器件的光电流进行了归一化，并用以下公式进行拟合，绘制了极坐标下的偏振光响应，如图5c所示。

该器件在1064 nm的偏振比达到2。该极性比相当于单个PdSe2的极性比，证明了线偏振特性是由PdSe2引起的。PdSe2/2H−MoTe2异质结光探测器在785和1310 nm处具有自供电偏振光探测能力，偏振比分别为1.58和1.41。

图5d为在零偏压下，PdSe2/2H−MoTe2光电探测器在785、1064和1310 nm处的圆偏振光电流（CPC）。CPC归因于多层2H相MoTe2的隐藏自旋极化和反自旋霍尔效应（ISHE）光电流。图5e为PdSe2/2H-MoTe2光电探测器进不同偏振角下的线偏振光电流成像，与图5b，c的趋势一致。PdSe2/2H−MoTe2异质结具有线性/圆偏振灵敏度，为自旋电子学和全stokes探测器提供了新的思路。

本文中光电测试和机械单点成像分别是由南京迈塔光电科技有限公司的 “ E2 光纤耦合光电测试探针台 ” 和 “ E2-SCS 单像素器件扫描成像模块 ” 完成。