光谱论文分享 | 用于全向运动检测的准一维 NbSe3神经形态器件中的方向选择性记忆切换

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文章导读

用于全向运动检测的准一维 NbSe3神经形态器件中的方向选择性记忆切换

该研究介绍了一种基于锂化NbSe3纳米片的具有各向异性电阻转换特性的平面配置单元。这种材料高度对齐的扩散通道与准一维范德瓦尔斯（vdW）结构相关，特别是在沿NbSe3原子链图案化的忆阻器中，展现了强大的记忆切换行为和卓越的稳定性，包括非常低的设置/复位电压（0.4V/-0.36V）以及极小的标准偏差（0.041V/0.051V）。这些性能在最先进的设备中处于领先地位。与传统的电阻转换材料不同，NbSe3晶体中的各向异性离子迁移导致了电导率更高的方向选择性。通过定制设计神经形态硬件，研究人员实现了针对自动飞行应用的全方位运动识别，考虑到各种变化仍能保持95.9%的高准确度。并且提出了一种利用NbSe3晶体开发面向智能应用场景的神经形态计算系统的新策略。为应对边缘计算中实时数据处理需求的增长提供了一个有潜力的方向。

研究背景

神经形态设备对满足边缘计算硬件增长的需求尤为重要，忆阻器及其相关技术在推进智能硬件的发展方面扮演着重要角色。在边缘计算场景中，方向处理是一项重要任务，它涉及复杂的、空间重构的数据处理，这对于缺乏方向选择能力的传统忆阻器是难以实现的。寻找新的低对称性材料来开发各向异性的非易失性存储器设备并处理复杂边缘计算场景任务的多样性非常需要。

准一维vdW晶体能够为缺陷或离子提供优先的迁移路径，从而实现导电细丝的方向控制和生长。在此背景下研究人员引入铌三硒化物（NbSe₃）晶体。NbSe₃展示了对锂化的晶体稳定性，并且由NbSe₃原子链定义的高度受限的一维空间为锂离子提供了一个整齐排列的离子传输路径。沿原子链定向的忆阻器展现了强大的非易失性存储器特性，且其变异性极低，是目前报道的最先进的忆阻设备之一。沿离散晶体学轴线的独特绝热能垒决定了各向异性的离子迁移和导电细丝形成，使得在紧凑集成多个终端的设备中实现了电导率调制的各向异性。研究人员成功利用各向异性的电导调制实现方向选择性处理，并将其应用于自动飞行场景中的神经形态全方位运动识别中。这种方法提高了边缘计算中复杂数据处理的能力，推动了智能硬件的发展。

研究内容

图1. 基于锂化NbSe3纳米片的材料表征和器件制造：a) 锂化NbSe3的晶体结构示意图，锂离子被嵌入到NbSe3原子链之间的低维vdW链间隙中。b) NbSe3晶体的高角度环形暗场扫描透射电子显微镜图像。c) 锂化NbSe3纳米片的偏振拉曼光谱。插图（左）展示了位于288 cm⁻¹处的拉曼峰强度mapping图，右图相对角度的情况。d) 在1064 nm光激发下的锂化NbSe3纳米片的二次谐波（SHG）光谱。e) 计算得到的锂离子沿b轴和c轴迁移时相关的迁移能。插图是用于密度泛函理论计算的原子晶体模型。f) 基于NbSe3晶体的多端忆阻器中的方向选择性记忆切换现象。

采用化学气相传输策略获得高质量的NbSe3纳米片，并进一步将其转移到SiO₂/Si基板上用于器件制造。如图1a所示，NbSe3晶体展示了一种典型的准一维vdW结构。利用高角度环形暗场扫描透射电子显微镜，可以清晰地识别出高度结晶化的NbSe3纳米片中独特的1D原子链，这些纳米片倾向于在b-c平面内结晶（图1b）。

图S5. 207 cm⁻¹偏振拉曼光谱峰强度的极坐标图。

准一维vdW结构的特性赋予锂化NbSe3晶体物理性质的各向异性。锂化影响NbSe₃晶体的振动和光学性质。位于256和288 cm^-1的两个新出现的拉曼峰以及相应的强度映射证明了整个NbSe3晶体被均匀锂化（图1c插图）。图1c显示了拉曼光谱随偏振角度的变化，这里θ被定义为激光偏振方向与b轴之间的角度。收集的数据被绘制在极坐标图上，并用洛伦兹函数进行拟合（图S5），形成了一个双瓣形状。

图S6. 1064 nm激发下锂化NbSe₃纳米片的SHG光谱对应的偏振图。

SHG测试确认了不存在反演对称性和分子极性，如图1d所示。从偏振SHG测量中提取的数据可拟合出特征性的四重图案，这准确反映了锂化NbSe3晶体的不对称性（图S6）。为估算NbSe3晶体中不同晶体学取向上的离子扩散势垒，采用基于模拟反应过渡态方法的密度泛函理论计算。图1e展示了两种迁移轨迹及其各自的能量势垒。计算得到的沿b轴方向的迁移势垒为0.19 eV，表明该方向对离子扩散有明显的偏好性。这种依赖于取向的迁移势垒使得基于NbSe3纳米片的多端平面忆阻器能够实现各向异性的电阻切换，如图1f所示。

图2. 沿一维原子链图案化的忆阻器的电阻切换行为：a) 平面忆阻器的循环I-V曲线。插图展示了两端忆阻器的光学显微镜图像及相应的原子力显微镜地形图像。b) 根据I-V曲线统计得到的Vset和Vreset的分布情况。c) 多个操作周期中不同操作状态的统计分析。d) 电阻态的循环稳定性。e) 不同通道长度的忆阻器与之相关的Vset和Vreset的统计分析。f) 操作电压及其标准偏差与文献数据的比较。g-i) 进行导电原子力显微镜测试的实验装置及高阻态和低阻态对应的地貌图像。

基于锂化的NbSe3纳米片制造了一个平面忆阻器，其通道沿晶体的b轴图案化（图2a插图）。该忆阻器表现出优异的热稳定性和电可靠性。图2b显示了设备的Vset和Vreset的静态直方图。周期性的写入-读取-擦除-读取测试揭示了在ON和OFF状态之间稳定的电阻切换特性，并具有出色的切换耐久性（图2c）。循环测试确定了最多可达1000次循环的可重复电阻状态切换，且几乎无退化（图2d）。

图2e总结了在同一NbSe3样品上图案化的超过40个设备的不同通道长度的操作电压，表明不同器件操作电压之间的差异很小。这种极低的操作电压和减少的偏差是目前报道的最佳的先进忆阻器设备之一（图2f）。理想的再现性、出色的保持和耐久性、低操作电压和变异性以及高的ON/OFF状态凸显了锂化NbSe3晶体在高性能非易失性存储器设备应用中的潜力。

图S18. 在不同操作阶段期间获取的二维导电原子力显微镜图像。

该研究进一步使用导电原子力显微镜研究了忆阻器的切换动力学，如图2g-i所示。在高阻态下，从设备读出的电流处于毫微安水平，没有明显的导电点。通过施加2V的切换电压可以清楚地检测到纳安级别的电流信号，确认了从高阻态到低阻态的电阻切换（图S18）。这些结果共同证明了在忆阻器单元内形成了一个由离子扩散辅助形成的导电通道。

图3. 锂化NbSe3多端忆阻器的各向异性电阻切换特性：a) 多端忆阻器的伪彩色扫描电子显微镜图像。b) 多端忆阻器的I-V曲线。c) 设备Vset和Vreset的统计分析。d) 对于θ分别为0°、45°和90°的忆阻器，其高阻态和低阻态的电阻切换特性。e) 多端忆阻器对外部连续电压输入的电流调制响应。外部施加的脉冲刺激幅度为1V，脉宽为1秒，连续脉冲之间的时间间隔为0.5秒。通过施加0.2V的小电压读出电流。f) 电学更新的突触权重增强和抑制。对忆阻器施加了连续的15个正脉冲和15个负脉冲，总共评估了10个设备。g) 多端设备的电阻状态保持特性（Vpulse = 1V）。

为探究电阻切换动力学中的方向选择性，制造了一个带有四对电极的平面器件（图3a）。配对电极与NbSe3晶体的晶体学b轴之间的角度为θ。离子嵌入和NbSe3晶体固有的非中心对称性有助于在宽温度范围（220-340 K）内的电阻各向异性调制（图3b）。统计分析的Vset和Vreset值在多次切换循环中测量，并显示在图3c中。

图S22. 在50毫秒脉冲测试下的器件电导调制。

各向异性电导调制对于存储设备处理方向信息和构建全方位运动识别系统至关重要。图3e和图S22展示了不同晶体学取向下通道电流对外部刺激的演变。图3f比较了多组长期突触增强和抑制随脉冲数的变化。如图3g所示，在施加15个脉冲刺激后，该多端忆阻器的表现出出色电导保持特性。

图4. 基于集成忆阻器的边缘计算硬件实现的人工神经网络在运动方向识别中的应用：a) 基本功能单元示意图，由一个多端忆阻器与三个光电探测器组合而成。三个相同的光电探测器分别连接到D0°、D45°和D90°。b) 功能单元电路图。c) 当前灯以0°配置通过工作单元时的总电流。d) 边缘计算硬件示意图。该硬件由三个基本功能单元组成，这三个单元的输出端并联连接到一个电流表。场景图中，边缘计算硬件被安装到一辆行驶的汽车上，其输出电流无线传输至终端进行方向识别。e) 同一锂化NbSe3纳米片上图案化的三个多端忆阻器的光学显微镜图像。f) 陶瓷四方扁平无引线载体的照片，其中多端忆阻器阵列已封装于内。g) 集成了光电探测器、信号处理电路及忆阻器阵列的定制印刷电路板细节。h) 当车头灯以15°通过集成模块时的示意图，在这种情况下，八个光电探测器依次激活。i) 运动方向识别神经网络的示意图。j) 随训练轮次增加，识别准确率的变化情况。k) 识别方向与正确运动方向之间的混淆矩阵，提供了关于分类准确性及其可能错误类型的详细信息。

多端平面忆阻器提供了一种构建用于运动方向识别的方向选择性硬件的方法。基于各向异性存储的功能单元示意图如图4a所示。图4b展示了功能单元及其相应的外围电路的示意图。

当光线从不同角度进入时，围绕圆周角分布的光电探测器依次激活。对于由光电探测器传输的相同激励电压，器件D0°、D45°和D90°的电流变化归一化值分别设定为0.6、0.3和0.1。例如，当光线沿D0°进入功能单元时，首先激活连接到忆阻器D0°的光电探测器，随着车头灯移动，随后依次激活D45°和D90°。功能单元的实验测量和模拟电流响应如图4c所示。每个采样步骤对应于光电探测器被激活的时刻。非易失性电流更新依赖于光电转换的模拟信号和入射光方向，这表明了根据基于各向异性存储功能单元的独特输出模式进行运动方向识别的可能性。

由三个功能单元组成的边缘计算硬件及其应用场景的示意图如图4d所示。光电探测器系统地按等距间隔排列，覆盖圆周上的八个角度。图4e显示了电子硬件的轮廓。由三个多端平面设备组成的记忆阵列被封装进一个陶瓷四方扁平无引线载体，并集成在一个定制的印刷电路板上（图4f,g）。边缘计算硬件可以安装在驾驶汽车中进行测试。θ定义为通过车辆的车头灯的进入角度。对于常见的场景，所有八个光电探测器依次激活，随时间获得八个离散的数据点（图4h）。

构建了一个具备分类复杂时空信息能力的三层人工神经网络，以实现高精度全方位运动识别（图4i）。经过1000次训练后，神经网络达到95.9%的认识准确率（图4j）。图4k显示了测试数据集中预测方向和输入方向之间的混淆矩阵，展示了不同角度的高精度分类。基于所提出的多端忆阻器实现神经形态全方位识别，突显了设计边缘计算应用AI硬件的一个有前景的方法。

本文中拉曼光谱和SHG光谱（图1 c、图1d、图S5、图S6）使用我司 “ Scanpro Advance 综合光电扫描测试系统 ” 测试得到。